南工大团队基于分子桥策略制备水稳定的氧化石墨烯膜
据x-mol资讯微信公众平台2019年11月24日讯 近年来，以石墨烯为代表的二维材料开辟了设计开发分子尺度选择性分离膜的新时代。尤其是氧化石墨烯（graphene oxide，go）材料，因其独特的二维结构和可调的物化性质，成为理想的分离膜构筑单元。go膜表现出对分子/离子优异的分离性能，在水净化、海水淡化、防腐涂层以及能量储存和转换等领域都具有良好的应用前景。
go膜在水环境中的稳定性是其进行有效分离的先决条件，并已成为现阶段限制go膜发展和应用的重要瓶颈问题。大量的含氧官能团导致go膜层在水溶液中溶胀甚至再分散，膜孔结构遭到严重破坏，分离效率显著下降。同时，go膜层与支撑体之间缺乏强作用力，非常容易发生go膜层从支撑体上剥离的现象，难以保持go膜的完整性。
针对go膜水稳定性差这一巨大挑战，南京工业大学金万勤教授团队提出一种简易、通用的分子桥策略，通过在go膜层间和界面分别构筑短链和长链分子桥，成功制备了在水中结构稳定的go膜（见图1）。
| 图1．a）构筑层间短链分子桥与界面长链分子桥制备结构稳定的go膜；所制备的go膜在b）高压、c）错流、d）25天长期过滤实验中都能保持良好的分离性能；e）长、短链分子桥的引入显著提高了go膜在水中的结构稳定性；f）该工作报道的go膜稳定性优于文献其它二维材料膜。 |
合理可控地构建go膜层间与界面相互作用是解决go膜稳定性问题的关键。作者分别设计了层间短链分子桥与界面长链分子桥。研究发现，多巴胺作为层间短链分子桥通过脱水缩合与亲核加成反应交联相邻go片层，可以有效抑制go膜层在水中的溶胀趋势。同时，壳聚糖作为界面长链分子桥与多孔支撑体形成增大的接触面积，并通过席夫碱反应共价连接go膜层，可以显著提升go膜的界面结合性。长、短链分子桥的引入使go膜获得优异的水稳定性，在高压、错流以及长达25天的过滤实验中都能保持良好的分离性能。该工作为实现新型二维材料膜在水净化等领域的实际应用提供了新的思路与策略参考。
这一成果作为vip贡献发表在国际化学领域顶级期刊angewandte chemie international edition上（molecular bridges stabilize graphene oxide membranes in water. mengchen zhang, yangyang mao, guozhen liu, gongping liu, yiqun fan, wanqin jin. angew. chem. int. ed., 2019, doi: 10.1002/anie.201913010），文章的第一作者为张梦辰博士，通讯作者为金万勤教授和刘公平教授。该研究工作得到了国家自然科学基金重大项目（no. 21490585）、面上项目（no. 21776125）等的资助与大力支持。
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